Peranan Convex Edge Site dalam Katalis Cluster Pt yang Terekspos Penuh untuk Produksi Hidrogen

Abstrak
Mencapai pemahaman yang tepat tentang struktur situs aktif telah lama menjadi tujuan akhir dalam penelitian katalisis heterogen fundamental, namun hal itu tetap sangat menantang dalam katalisis nanocluster. Dalam reaksi dehidrogenasi yang dikatalisis Pt, seperti dehidrogenasi sikloheksana untuk pembawa organik cair (LOHC), upaya sebelumnya telah memberikan wawasan berharga tentang efek ukuran nanocluster. Namun, geometri optimal situs aktif tetap sulit dipahami dan, terkadang, kontradiktif. Dalam penelitian ini, kami menyelidiki efek geometrik dan struktur situs aktif dalam cluster Pt yang terekspos penuh yang didukung pada ceria yang menunjukkan aktivitas superior dalam dehidrogenasi sikloheksana (11,4 mol·molPt⁻¹·s⁻¹), yang dicirikan oleh jumlah koordinasi yang kecil, efisiensi pemanfaatan logam yang tinggi, dan situs tepi cembung yang melimpah. Melalui kombinasi pendekatan eksperimental dan teoritis, kami menunjukkan bahwa situs tepi cembung yang dominan dalam gugus Pt yang terekspos sepenuhnya mengungguli struktur aktif lainnya (misalnya situs teras, situs berongga, dll.) dalam reaksi dehidrogenasi. Situs tepi cembung ini tidak hanya efisien dalam aktivasi CH tetapi, yang lebih penting, tahan terhadap zat antara karbon yang merugikan, sehingga memungkinkan aktivitas produksi H2 yang tinggi dan tahan lama.