Peningkatan Kinerja Siklus Katoda Oksida Kaya Li melalui Efek Vaksin

Abstrak
Penggabungan multi-komponen dan struktur ketidakteraturan gradien yang diinokulasi dapat mengubah sifat material secara signifikan. Akan tetapi, kontribusi struktur ketidakteraturan gradien permukaan yang diinokulasi pada material katode kaya-Li dengan struktur terintegrasi khas LiMO2 (M=Ni, Mn, Co) dan Li2MnO3 telah diabaikan. Di sini, kami mengungkap efek vaksin dari struktur ketidakteraturan gradien permukaan, yang menunjukkan peningkatan signifikannya pada kinerja siklus Li1.2Mn0.6Ni0.2O2 yang diinokulasi. Li1.2Mn0.6Ni0.2O2 yang diinokulasi menunjukkan efisiensi coulombik awal sebesar 85% dan mempertahankan stabilitas sangat tinggi dengan retensi kapasitas 100% setelah 500 siklus. Lebih jauh, ia menghasilkan kapasitas 154,5 mAh g-1 dengan retensi 84,2% setelah 900 siklus pada kerapatan arus 200 mA g-1. Melalui kombinasi analisis elektrokimia dan simulasi teoritis melalui persamaan Nernst dasar, kami menunjukkan bahwa struktur gangguan gradien yang diinokulasi mengubah parameter termodinamika dan kinetik yang mengatur proses redoks oksigen kisi, yang mengikuti tiga langkah berurutan O2-→O22-→O2-→O2. Modifikasi struktural ini merekonstruksi redoks oksigen kisi, khususnya meningkatkan potensi elektroda dari langkah O2-→O2 dan mengurangi laju reaksi O2-→O22-→O2- dari Li1.2Mn0.6Ni0.2O2. Temuan ini menghadirkan perspektif baru tentang strategi penggabungan elemen asing konvensional, yang memberikan wawasan berharga untuk mendukung pengembangan baterai Li-ion yang berkelanjutan.