Pengaturan Transfer Muatan yang Dimediasi Pelarut pada Gugus Inti Dalam pada Halida Berbasis Tembaga(I) Hibrida untuk Scintilasi Sinar-X Efisiensi Tinggi

Abstrak
Halida logam berbasis Cu(I) telah memperoleh minat yang signifikan sebagai sintilator. Akan tetapi, efisiensi luminesensi sinar-X mereka terutama ditentukan oleh persaingan antara ligan organik radiatif dan transfer muatan yang berpusat pada gugus logam nonradiatif. Bagaimana mengatur jalur transfer muatan mereka untuk meningkatkan emisi radiatif merupakan tantangan yang sulit diatasi. Di sini, dipandu oleh dinamika koordinasi, kami menyajikan strategi mediasi pelarut untuk memodulasi lingkungan koordinasi dan transfer muatan intramolekuler halida tembaga organik untuk mencapai emisi yang bersemangat. Studi mekanistik mengungkapkan bahwa gugus terkoordinasi dapat secara efisien menyerap ionisasi radiasi untuk menghasilkan pasangan elektron-lubang dan ditransfer ke ligan untuk meningkatkan luminesensi. Sebaliknya, struktur bebas ligan menunjukkan tidak adanya keadaan tereksitasi terkait ligan organik saat eksitasi, yang mengarah pada pemadaman luminesensi. Karena dinamika transfer muatan logam-ke-ligan yang dioptimalkan, peningkatan efisiensi emisi 5 kali lipat dicapai dengan hasil kuantum fotoluminesensi puncak (PLQY) sebesar 82,14%. Dengan demikian, radioluminesensi meningkat secara signifikan hingga 2,22 dan 10 kali lebih besar daripada (Lu,Y)2SiO5:Ce (LYSO) dan C6H18N2Cu2Br4 dengan hasil cahaya tinggi sebesar 73881 foton/MeV (C12H28N4Cu2I2) dan stabilitas fotokimia yang sangat baik. Resolusi pencitraan sinar-X yang tinggi sebesar 9,7 lp/mm juga ditunjukkan oleh layar C12H28N4Cu2I2 yang lembut bahkan dengan ketebalan 30 μm. Studi kami menyediakan rekayasa ligan yang dimediasi pelarut dari sintilator gugus halida tembaga.