Abstrak
Penataan ulang dinamis atom logam pada heterointerfaces melalui konversi ikatan kimia mendorong proses elektrokatalitik efisiensi tinggi. Sangat penting untuk mengeksplorasi sistem katalitik transformatif yang secara langsung mengendalikan struktur antarmuka dan fungsi komposisi atom. Sebagai alotrop karbon 2D yang sedang berkembang, graphdiyne (GDY) menawarkan keuntungan yang belum pernah ada sebelumnya untuk rekayasa heterointerface. Secara khusus, distribusi muatan permukaan yang tidak merata, distribusi situs aktif yang tinggi, dan struktur elektronik GDY yang dapat disesuaikan memberikan peluang yang belum pernah ada sebelumnya untuk mengembangkan sistem katalitik generasi baru. Di sini, kami melaporkan ide baru untuk secara langsung mengendalikan pertumbuhan kooperatif dan mendorong penataan ulang atom logam pada antarmuka GDY/NiPd/GDY. Hasil eksperimen mengungkapkan dua fenomena antarmuka yang unik: (i) pembentukan dislokasi masif yang diinduksi GDY dalam nanoalloy NiPd dan (ii) penataan ulang atom logam permukaan dari faset (111) hingga (200). Analisis spektroskopi terperinci selanjutnya menunjukkan evolusi keadaan valensi unsur dan rasio stoikiometri yang bergantung pada komposisi. Restrukturisasi tingkat atom ini membentuk jaringan redistribusi muatan yang menampilkan transfer muatan non-integer, yang meningkatkan konduktivitas keseluruhan dan aktivitas intrinsik. Yang lebih menggembirakan lagi adalah bahwa hidrogenasi olefin elektrokatalitik ini dilakukan dalam larutan berair. Heterostruktur GDY/NiPd/GDY mencapai aktivitas luar biasa (frekuensi pergantian: 6,8 s-1), stabilitas (>5 siklus), dan kemo-selektivitas (~100%), yang lebih unggul daripada katalis tradisional.
Penataan Ulang Atom Antarmuka Mendorong Hidrogenasi Olefin Elektrokatalitik Adaptif Potensial
