Meningkatkan Efisiensi Konversi Hidrogen Peroksida ke Surya dengan Meningkatkan Jalur Oksidasi Air Dua Elektron melalui Modulasi Orbital Transisi Elektron Utama

Abstrak
Produksi hidrogen peroksida (H2O2) fotosintesis melibatkan penggabungan reduksi oksigen dan reaksi setengah oksidasi air. Akan tetapi, rendahnya efisiensi oksidasi air membatasi efisiensi konversi solar-ke-hidrogen peroksida secara keseluruhan dalam kondisi alami. Jalur oksidasi air dua elektron berpotensi untuk meningkatkan sintesis H2O2 fotokatalitik, namun mekanisme pengaturannya dan pemahaman terperinci masih belum dieksplorasi secara memadai. Di sini, kami membangun polimer konjugasi donor-akseptor (DA) dengan pirena sebagai donor elektron dan triazina sebagai akseptor elektron. Dengan mengoptimalkan posisi penghubung akseptor elektron pada posisi 2,7 donor elektron, keadaan tereksitasi utama diatur dari S1 ke S2, yang mengarah pada transisi elektron dari orbital HOMO-1 yang lebih rendah. Modulasi ini secara efektif meningkatkan kapasitas oksidasi fotokatalis, yang memungkinkannya menjalani reaksi oksidasi air dua elektron (2e− WOR) untuk produksi H2O2. Akibatnya, aktivitas WOR mencapai efisiensi luar biasa sebesar 2560 μmol·g−1·h−1, yang setara dengan efisiensi konversi surya ke kimia (SCC) hingga 0,94%. Strategi modulasi orbital transisi elektronik untuk meningkatkan kapasitas oksidasi air pada material ini secara signifikan meningkatkan kinerja fotokatalitik dan memfasilitasi penerapannya di lingkungan alami.