Katalis Fotovoltaik Organik Hidrofilik Berbasis Karboksilat dengan Momen Dipol Molekul Besar untuk Evolusi Hidrogen Fotokatalitik Berkinerja Tinggi

Abstrak
Mencapai disosiasi eksiton yang dihasilkan foto dengan sangat cepat dan pengangkutan muatan yang efisien dalam fotokatalis merupakan masalah mendasar. Selain itu, meningkatkan interaksi antara semikonduktor dan air sangat penting untuk pemisahan air fotokatalitik yang efisien. Di sini, kami mensintesis polimer hidrofilik berbasis karboksilat, hPTB7-Th. Karboksilat yang terekspos meningkatkan kompatibilitas antarmuka semikonduktor-air, mengurangi resistansi kontak dan mempercepat kinetika pemindahan muatan. Lebih jauh, substitusi karboksilat menggeser pusat polaritas, memperkuat momen dipol molekuler hingga 10 kali lipat. Hal ini menginduksi medan listrik bawaan yang sangat besar, yang memungkinkan proses pemindahan elektron yang sangat cepat (sekitar 0,31 ps) dalam heterojunction massal hPTB7-Th:PCBM. Akibatnya, nanopartikel heterojunction massal berbasis hPTB7-Th:PCBM menunjukkan aktivitas fotokatalitik yang sangat baik, mencapai laju evolusi hidrogen optimal sebesar 111,5 mmol g-1 h-1, empat kali lebih tinggi dari padanan berbasis ester (PTB7-Th:PCBM). Selain itu, stabilitas elektrostatik yang diberikan oleh karboksilat memberikan hPTB7-Th:PCBM stabilitas operasional yang luar biasa, mempertahankan 81% dari laju evolusi hidrogen awalnya setelah operasi 100 jam. Hasil ini menempatkannya di antara fotokatalis heterojunction massal fotovoltaik organik tercanggih dalam hal stabilitas. Pekerjaan ini menetapkan strategi rekayasa molekuler untuk fotokatalis heterojunction massal berkinerja tinggi, yang menekankan optimalisasi sinergis hidrofilisitas, rekayasa dipol, dan dinamika antarmuka.