Abstrak
Meningkatkan pemahaman proses kristalisasi yang rumit pada tingkat molekuler sangat penting untuk desain khusus bahan zeolit yang efisien. Namun, dominasi bergantian mekanisme kristalisasi klasik dan non-klasik, terutama dalam larutan multi-komponen (monomer, oligomer, dan partikel amorf), mempersulit diferensiasi mekanistik. Di sini, kami mengungkap perubahan struktur dan komposisi zeolit ZSM-5 pada berbagai tahap melalui penghilangan spesies terlarut secara selektif dari larutan sintesis. Kami mengungkapkan bahwa subkristal yang sangat teratur dan kaya aluminium berfungsi sebagai prekursor penting, yang memicu pertumbuhan agregasi non-klasik yang cepat, diikuti oleh fase pematangan yang didominasi oleh penambahan molekul tunggal. Khususnya, spesies aluminium dikeluarkan dari proses pertumbuhan agregasi dan dimasukkan kembali melalui penambahan monomer, yang menjelaskan heterogenitas komposisi dan permukaan produk akhir yang diperkaya aluminium. Hebatnya, untuk pertama kalinya, fakta dan alasan di balik pembentukan inti kaya aluminium yang istimewa, serta perubahan spesies Al selama tahap pertumbuhan dan pematangan yang cepat telah diverifikasi dan diklarifikasi secara menyeluruh melalui reaksi syngas terhadap aromatik dan simulasi teoritis. Temuan ini memberikan panduan teoritis yang berharga untuk sintesis terarah zeolit dan pengendalian variabel proses yang dinamis.
Evolusi Dinamis Penataan Struktural dan Redistribusi Aluminium selama Kristalisasi Zeolit ZSM-5
