Abstrak
Perbaikan struktural merupakan langkah penting dalam daur ulang langsung baterai lithium-ion LiNixCoyMnzO2 bekas, namun mekanisme yang mendasarinya masih belum cukup jelas. Di sini, perbaikan struktural solid-state termal dari bahan katode berlapis LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 (NCM622) bekas diselidiki secara sistematis. Melalui teknik multiskala yang menggabungkan XRD, XAS dan NMR solid-state 6Li, kami mengidentifikasi degradasi struktural pada NCM622 bekas dan memantau evolusi struktural jarak jauh dan pendek selama perbaikan. Temuan kami mengungkapkan bahwa degradasi sebagian besar terjadi melalui migrasi Ni ke situs oktahedral Li, sementara Co dan Mn menunjukkan hunian yang relatif lebih rendah di lapisan Li. Hunian tersebut terutama bertanggung jawab atas ketidakteraturan struktural dan pembentukan domain simetri kubik dalam bahan bekas. Proses perbaikan ditunjukkan melibatkan litisasi ulang, penangkapan oksigen, peningkatan keadaan oksidasi logam transisi (TM), dan migrasi ion TM dari lapisan Li kembali ke lapisan TM, diikuti oleh difusi kation. Baik suhu maupun rasio kompensasi litium diidentifikasi sebagai faktor penting yang mendorong proses ini. Studi pemulihan kapasitas menunjukkan korelasi yang kuat antara berkurangnya hunian TM di lapisan Li dan peningkatan kinerja elektrokimia. Wawasan ini memungkinkan kita untuk bergerak melampaui perspektif transisi fase konvensional, menawarkan pemahaman tingkat atom tentang degradasi struktural dan mekanisme perbaikan dalam bahan katode berlapis bekas.
Wawasan Mengenai Mekanisme di Balik Perbaikan Struktural Bahan Katoda Berlapis Bekas untuk Baterai Lithium-Ion
