Abstrak
Poli(heptazin imida) (PHI) adalah fotokatalis yang menjanjikan untuk produksi H2O2; namun, meningkatkan luas permukaan spesifiknya untuk mengekspos situs aktif internal dan memahami perannya dalam langkah mekanistik utama untuk sintesis H2O2 tetap menjadi tantangan. Di sini, kami menggunakan kation organik untuk mengelupas PHI massal dan membuat lembaran nano PHI untuk memproduksi H2O2 pada laju 27,35 mmol g-1 h-1 di bawah simulasi iradiasi cahaya matahari, mengungguli sebagian besar katalis berbasis karbon nitrida yang dilaporkan. Yang penting, setelah 36 jam reaksi akumulasi siklik dalam reaktor aliran spiral yang dibuat sendiri, konsentrasi H2O2 stabil pada 2,7 wt.%, mendekati tingkat sterilisasi medis. Karakterisasi spektroskopi in-situ dan perhitungan teori fungsi kerapatan mengungkapkan bahwa pengelupasan menghasilkan konfigurasi ulang molekuler bidang basal PHI, membentuk situs aktif untuk meningkatkan pemisahan muatan dan lokalisasi elektron. Struktur baru ini juga menciptakan keadaan midgap, yang memungkinkan produksi H2O2 langsung melalui jalur dua elektron satu langkah, yang melewati jalur radikal superoksida. Perhitungan teoritis menunjukkan bahwa struktur elektron terlokalisasi yang dibuat oleh situs aktif mendukung protonasi O2 yang diserap dan menstabilkan spesies *OOH, yang diubah menjadi H2O2. Studi ini menjelaskan pentingnya konfigurasi ulang situs aktif untuk jalur reaksi reduksi oksigen (ORR) fotokatalitik yang efisien.
Lembaran Nano Poli(Heptazina Imida) Cacat untuk Reduksi O2 Fotokatalitik Dua Elektron Satu Langkah yang Efisien menjadi H2O2 seperti pada Medis
