Kepadatan muatan yang disetel halus dari situs atom tunggal Pt untuk hidrodeoksigenasi lignin yang terkendali

Abstrak
Mencapai konversi lignin dengan selektivitas tinggi menjadi bahan kimia bernilai tambah dan biofuel tetap menjadi target yang diinginkan tetapi menantang karena strukturnya yang kompleks dengan berbagai jalur reaksi. Di sini, kami merancang situs atom tunggal Pt yang kuat yang didukung pada hidroksida ganda berlapis NiAl (Pt1/NiAl-LDH) dan senyawa intermetalik (Pt1/NiAl-IMC) dengan kerapatan muatan lokal yang berbeda untuk hidrodeoksigenasi lignin yang dapat dikontrol secara selektivitas. Pt1/NiAl-LDH dengan situs Pt yang kekurangan elektron menghidrogenasi 4-propilguaiakol menjadi 4-propilsikloheksanol dengan konversi 100% dan selektivitas lebih dari 90%, sementara Pt1/NiAl-IMC dengan situs Pt yang kaya elektron lebih menyukai deoksigenasi lengkap, menghasilkan hampir setara dengan propilsikloheksana. Hasil serupa dicapai dengan menggunakan sampel lignin. Perhitungan teori fungsi kerapatan menunjukkan bahwa kapasitas deoksigenasi Pt1/NiAl-IMC berasal dari kerapatan elektron tinggi atom tunggal Pt, yang menyuntikkan elektron ke dalam ikatan CO dan melemahkan energi ikatannya. Studi ini menunjukkan bahwa kinerja katalitik katalis atom tunggal dalam hidrodeoksigenasi biopolimer dapat dioptimalkan terhadap berbagai produk dengan struktur elektronik yang terkontrol dengan baik.