“Stasiun Transfer” Berbasis Histidin pada Partikel Logam yang Diimobilisasi Karbon Memungkinkan Transfer Hidrogen Cepat untuk Dehidrogenasi Asam Format yang Efisien

Abstrak
Interaksi spesies logam permukaan dengan larutan memainkan peran kunci dalam merekayasa proses katalitik heterogen. Di sini, kami menyajikan sintesis mudah nanopartikel PdAg terkoordinasi L-histidin (4,03 ± 0,08 nm) yang ditambatkan pada penyangga karbon murni (dilambangkan sebagai PdAg-NH2/C) dan penggunaannya untuk dehidrogenasi asam format (FAD). Akselerasi FAD yang signifikan terkait dengan histidin diamati, dan mekanisme peningkatan diselidiki secara eksperimental dan teoritis. Kehadiran L-histidin di lokasi logam meningkatkan pengikatan cepat molekul asam format karena interaksi asam-basa. Pengayaan lokal proton dan format pada antarmuka logam-larutan meningkatkan dekomposisi format berikutnya dan transfer hidrida ke permukaan logam. Spesies H permukaan yang dihasilkan lebih terkonsentrasi dibandingkan dengan katalis yang dilaporkan sebelumnya di mana logam dimuat pada penyangga yang dimodifikasi amino, ini memungkinkan produksi H2 yang ditingkatkan secara signifikan. Katalis Pd1Ag1-NH2/C yang optimal menunjukkan frekuensi perputaran tinggi sebesar 6493,5 jam-1 pada suhu 333 K berdasarkan jumlah total Pd, bersama dengan selektivitas H2 sebesar 100%. Studi ini menekankan peran penting dalam mengoptimalkan jalur transpor lokal di dekat pusat katalitik secara kimiawi dan selanjutnya memberikan wawasan tentang pengembangan katalis heterogen yang rasional untuk teknologi FAD.